イオン誘起による純粋な生物由来粒子の核生成 - ステンレス鋼製ソーラーガーデンライト

大気エアロゾルとその雲への影響は、気候変動による放射強制力にとって重要であると考えられているが、オゾンへの影響は依然として小さい。
世界的に見ると、雲凝結球の約半分は、大気中の水蒸気核生成に由来する。
硫酸は、大気中のほとんどの粒子の形成を開始するために必要な条件であると考えられており、イオンの役割は比較的小さい。
しかし、いくつかの実験室研究では、有機粒子の形成には意図的に硫酸を添加していないと報告されているが、汚染の可能性は否定できない6,7。
本稿では、硫酸が存在しない大気条件下で、高度に酸化された生物学的蒸気からエアロゾル粒子が形成されることを示す証拠を提示する。
高酸素分子（HOMs）
アルファオゾンの分解によって生成される。ピネン。
我々の研究により、天の川銀河の宇宙線由来のイオンは、中性粒子による核生成と比較して、核生成速度を1桁または2桁増加させることがわかった。
我々の実験結果は、代表的なHomsクラスターの結合エネルギーの量子化学計算によって裏付けられている。
純粋な有機粒子の誘発核生成は、低硫酸で汚染された陸上環境におけるエアロゾル粒子の潜在的な発生源である。
CERNの雲実験は、精密に制御された実験室条件下で、宇宙線がエアロゾル、雲粒、氷粒子に及ぼす影響を研究することを目的としている。3メートル
直径ステンレス鋼-
鋼製霧箱およびそのガスシステムの清浄度と性能は、最高の技術基準を満たしています。
霧室の壁面は定期的に超音波洗浄によって清掃される。
純水に373Kまで加熱した後、加湿した合成空気とオゾンで高速洗浄する。
百万分率（体積比）で何ppmですか。
凝縮性蒸気の汚染物質濃度（pptv範囲）。
高清浄度・大容量燃焼器（26.1m）
非常に安定した運転条件により、大気条件下で核生成速度が約0の状態で粒子形成を研究することが可能になる。
0.001 cm/s および 100 cm/s。
チャンバー壁面における凝縮性蒸気および粒子の消失率は、元の境界層における環境凝縮プールの消失率と類似している。
室内イオン生成は内部電場によって制御できる。
イオン生成-
自由な環境）
あるいは、CERNの陽子シンクロトロンからの波長可変ビーム。
横梁は
横方向の約 1 次元に焦点を当てます。5u2009mu2009×u20091。
霧箱を通して5メートル。
電場をゼロに設定すると、平衡イオン-
GCRの影響により、インキュベーター内のペア濃度は約700cmになります。
ビームを使用することで、その値を約3000cmまでの任意の値まで増加させることができる。
したがって、雲室内では、対流圏の任意の高度に対応するイオン濃度を生成することができる。
室内マイクロ蒸気と周囲温度の精密な制御は、300K～203Kの範囲で行われます。
磁気結合ステンレス鋼の均一混合-
燃焼室の上部と下部に鋼鉄製のファンが設置されている。
チャンバー内でのガス混合の典型的な時間は、ファン速度にもよるが、数分である。
光化学反応は、紫外線光ファイバー照射によって引き起こされる。
光学システム、非常に安定したガスを提供
正確な開始時間による位相応答。
薬局内の内容物の継続的な分析は、薬局内に挿入されたサンプリングプローブに接続された機器を用いて行われる。
サンプリング分析装置は各実験活動に合わせてカスタマイズされるが、通常は30～35台の機器で構成され、そのうち最大10台は質量分析計である。
本論文で報告する結果を得るために、試験装置内に設置された分析機器には化学イオン化質量分析計（CIMS）が含まれる。
HSO濃度について
大気圧インターフェース飛行時間法（APi-TOF;
航空研究公社およびトフヴェルクAG）
正負電荷イオンおよびクラスターの分子組成分析用質量分析計
二化学イオン化大気圧インターフェース飛行時間法（CI-APi-TOF;
航空研究公社およびトフヴェルクAG）
中性ガスの分子組成および濃度質量分析計
HSOとHOMSのステージ。
プロトン移動反応飛行時間法（PTR-TOF;
アイオニコン・アナリティク社
有機蒸気質量分析計
中性クラスター・空気イオン分光計（NAIS；Airel Ltd）
1～40 nm の範囲の正イオン、負イオン、および荷電クラスターの濃度については、ナノ
ラジアル差動流動性分析装置（nRDMA）
そしてナノ走査型移動度粒子計（ナノSMPS）
粒子径分布；
そして、複数の凝集粒子カウンター（CPC）
検出効率の閾値は 50% で、1 ナノメートルから 4 ナノメートルの間です。2 つの Airmodus A09 粒子サイズ拡大器、psm、（1 つの固定 -
閾値およびその他のスキャン）
ジエチレングリコールCPC、ジエチレングリコール-
CPC、ブタノールTSI 3776 CPC、水TSI 3786 CPC（TSI Inc.）。
その他のガス分析装置には、露点センサー（EdgeTech社製）が含まれる。
二酸化硫黄（
Thermo Fisher Science Company42i-TLE)およびオゾン(
熱環境測定装置（TEI 49C）。
一部の実験では、HONO蒸気を試験チャンバーに供給し、紫外線で光分解してOを含まないOHを生成する。
HSOとナノ粒子を連続的に混合すると、気体状のHONOが生成される。（参考文献）
特別に設計されたステンレス鋼-
その後、鋼製反応器が反応炉室に一定速度で流入される。
HONO分析装置は、チャンバーからの空気サンプルをHSO溶液とスルホンアミド溶液に通し、その後、長光路吸収分光光度計（LOPAP）でオンライン分析を行うように特別に設計されたプローブで構成されています。
核生成速度（cmu/2009秒）
中性点（）、地上GCR（）、ビーム（）条件下での測定。
中性核生成速度は、(+30 kV)に設定されたクリアランスフィールド電極によって測定され、これによりチャンバー内に約20 kV/mの電場が形成される。
これは完全に隠蔽されている。
誘導核生成とは、これらの条件下では、小さなイオンや分子クラスターが約1秒以内にチャンバーから排出されるためである。
検討対象となるすべての核生成および成長過程はかなりの時間スケールで起こるため、中性核生成速度はイオンバックグラウンドゼロの条件下で測定できる。
誘導核生成。
GCRおよびビーム条件では、電場はゼロに設定され、平衡イオン状態となる。
対になった濃度は、それぞれ約700cmと3000cmであった。
核生成速度は、中性粒子の生成速度と中性イオンの総数のみを測定する。
誘導核生成速度、+。
本論文で報告されている核生成速度は、主に1.8nm閾値でのエアモードスキャンPSM（PSM1.8）によるものです。
そしてTSI 3776 CPC（CPC2.5）、公称2.5-
NM閾値だが、3:00に測定。2-
ナノ閾値とWO粒子。
核生成速度は1.7-
ナノ移動度直径（1.4-
ナノ質量直径）
一般的に、粒子のサイズが臨界サイズよりも大きい場合、熱力学的安定性が達成されると考えられている。
臨界サイズとは、蒸発速度と成長速度が等しいときのクラスターサイズに相当する。
蒸発速度は、温度、化学物質、電荷、蒸気濃度によって変化する。蒸発速度が著しく抑制される場合、例えば硫酸-ジメチルアミンクラスターのように、蒸発が全く起こらない場合もある。
我々の測定結果によると、最小の中性HOMクラスターは比較的不安定である。したがって、1.
7 nmは、約5 Homモノマー単位に相当し、実験的な核生成速度を導出するのに妥当なサイズである。
1:00における核生成速度を決定します。7u2009nm、時間-
依存粒子濃度はPSM1.8およびCPC2によって測定された。
5. 簡略化された数値モデル（AEROCLOUD）の使用
粒子の核生成と成長は、分子レベルで動的に処理される。
このモデルは、CIから生成されるHOMモノマー、HOMダイマー、およびHSOの生成を利用している。-APi-
TOF実験データ。
測定されたHOM生産性は、スケール1でスケーリングされています。
8 観測された粒子の出現時間と成長速度に一致させるため。
HOM濃度の実験範囲全体において、このスケールを用いることで、モデルは実験データと良好な一致を示す。
スケールファクターはCIシステムの測定不確かさの範囲内です。-APi-
TOF、硝酸塩CI-APi-
TOFは、粒子の成長に寄与したすべてのHOMを検出したわけではない。
このモデルでは、GCRの一次イオンは既知の速度 = 1 で生成されます。
1立方センチメートルあたり毎秒7対のイオン。
モデルの固定パラメータは、壁への正イオンと負イオンの拡散損失率の違いによって引き起こされる電荷​​シンボルの非対称性を説明します。このパラメータは、測定されたNAIS中の正イオンと負イオンの濃度によって決定され、その値は0.52です。
分子や粒子は運動中に衝突し、互いに凝集する。
このモデルはクラスタリング確率を低減して使用します。
以下、「付着確率」と呼ぶ。
いったん形成された小さな不安定なクラスターを蒸発させるのではなく、それらを説明する。
これにより計算速度が大幅に向上する。
衝突によって形成された粒子が一定のサイズを超えると（
だいたい1つですね。7-
純粋な生物学的クラスターのナノ移動直径（下記参照）
そして、それは効果的かつ安定していると仮定され、その後、動的限界付近で成長する。
PSM1.8とCPC2間の粒子の成長率。
したがって、このモデルでは、5は粒子凝縮とHOMおよびHSO蒸気凝縮の運動学的制限として暗黙のうちに考慮されます。
粒子は小さなサイズで線形および対数間隔で成長します（約 2 nm から最大サイズ 400 nm まで）。
クラスタリング処理の手順は0から始まります。
9秒から10秒は、分析対象の実験の動作条件によって異なります。
その他のすべてのプロセスについては、ステップ10（
例えば、再生ガス濃度、高
電圧クリアランス-
（場の変化、ファンの変化、室内内容物の希釈または壁への拡散による粒子損失）。
純粋なHomクラスターの密度は1に固定されている。
3 G cm、1。
純粋なHSOクラスターの場合、85 g cm。
中性粒子同士の衝突の場合、一定時間間隔で凝集して質量粒子を生成するバンカー1および2内の粒子の数は、中性粒子同士の衝突核、粒子数濃度、およびファンデルワールス増強係数によって決まります（下記参照）。
純粋な生物学的粒子のニュートラル-ニュートラル接着確率は、自由パラメータです。
このパラメータは、安定クラスターの閾値品質を効果的に定義します。なぜなら、接着確率は時間に等しく、このパラメータは閾値の鋭さを制御するからです。
少なくとも1つの粒子が主に硫酸である場合、衝突付着確率は次のように定義されます。中和は自由パラメータです。
式（1）における中性-中性衝突核
これはブラウン凝縮係数のフックス型である。
ファンデルワールス増強係数は、参考文献などに示されているフックス理論の改訂版です。
動的（自由分子）領域におけるクヌーセン数について。
増強係数は、縮小ハマーク定数は、ここで、は粒子の半径、= 6.4u2009×u200910u2009J (
硫酸のハムマーク定数)、u2009=u20090.0151、u2009=u2009−0.186、u2009=u2009−0。
それはボルツマン定数であり、温度です。
硫酸とHOMSには同じハマーカー定数が使用される。これは、モデル予測に大きな変化を与えないためである。
イオンと荷電粒子のクラスターは、同様の式に従って衝突します（1）
荷電衝突核の増強係数はどこにありますか？（以下のように説明してください。）
中性粒子と荷電粒子の間の付着確率は、自由パラメータと = または生物学的粒子または酸性粒子です。
イオン同士の再結合によって中性粒子が生成され、それがより小さなサイズで蒸発する可能性がある。
このモデルでは、複合粒子の部分的な蒸発を考慮に入れている。
この場合、クラスターはモノマーに分割され、質量は保存される。
イオン間再結合後のクラスターの生存確率は自由パラメータである。
団結の力（＝u20091）
データではこのパラメータを十分に制約できないためです。
荷電衝突核を得るためには、中性衝突核の大きさをその大きさで乗算する必要がある。
依存増強係数：衝突核と添え字は、衝突する粒子の電荷を表します。
式（2）における荷電衝突核
参考文献から入手した。
硫酸顆粒。
生物学的粒子は異なる中性電荷衝突核を持つ可能性があるため、それらの増強係数はフィッティングにおいて自由です。自由パラメータはどこにあるのでしょうか？
イオン、モノマー、クラスター、およびより大きな粒子は、壁面への拡散や、新鮮なガス混合物による室内環境の希釈によって絶えず失われる。
希釈寿命は3時間（10秒）に迫る
テストボックスに接続されているすべての機器の合計サンプリングレートによって異なります。
壁の損失率は1です。
HSOモノマーは8 10 Sであり、クラスターまたは分子直径の増加に伴い1/に減少します。
HOMSの壁面損失率は、同じ比例法則を用いて求められる。
言い換えれば、HOMと壁に衝突した粒子は不可逆的に失われると想定されている。
既存の
運転開始時には、燃焼器の清掃が不十分なため、燃焼器内に多数の粒子が存在します。モデルの粒子サイズボックスに初期粒子サイズ分布を入力することで、凝縮プールの損失を計算できます。
核生成速度を決定するために、モデルの 5 つの自由パラメータ（、、、および）
これは、PSM1.8およびCPC2.5における実験的な粒子濃度と時間との関係に一致する。
例えば、中性で純粋な生物由来のエネルギー源の動作には、自由パラメータが1つしか存在しない。（）
フィットネスに参加しましょう。
値の範囲は12～14、4～6、0.1～1です。
0、4に近い、10,000に近い。
これらのパラメータは、グローバルフィッティングデータセット内のすべての操作によって決定され、その後これらの値に固定されます。
適用される閾値品質は、それぞれ1300と700である。
パラメータは1に設定されています。
0 に設定して 0.52 にします。
このモデルは、データセット内のすべての核生成イベントにおける2つのカウンターでの粒子数濃度の時間的変化をよく再現している。
以下に例を示します。
データをモデルに適合させた後、核生成速度は移動度直径が1の粒子の数として決定される。
7nm以上
段階的に、時間間隔で分割して。
固定条件下における各核生成過程において、最大時間が決定される。
そして、実行値は、その区間における平均測定値として計算されます（±300秒）。
データを利用する主な利点は3つあります。
核生成速度は、PSM1.8やCPC2.5のデータによって直接測定されるのではなく、駆動ダイナミクスモデルによって決定されます。
第一に、低計数率では大きな誤差が生じやすいデータの時間微分を計算する必要がなくなる。
第二に、粒子の成長速度は動力学によって決定され、モノマーや他の粒子との衝突による成長が適切に説明される。
したがって、このモデルによるデータ処理は、他の手法に見られる実験的な成長率に対する指数関数的な感度を回避する。
実験的な成長速度は粒子の逆上昇時間によって決定され、1～3 nmのサイズ範囲で大きな不確実性があります。
最後に、モデルはPSM1.8とCPC2の間で一貫性を持つ必要があります。
したがって、形成速度は実験的に1.7付近に限定される。
ナノメートル閾値は約3ナノメートルである。
幅広い層の人々が集まった。
核生成速度を別の2つの方法で個別に計算することにより、モデルによって得られた核生成速度を検証する。（1）
直接測定 1.
スキャンPSMと（2）CPC2を使用する。
5段階測定-1.7に補正-
NMしきい値サイズ。
実験誤差の範囲内で、2つの方法で得られた核生成速度は、ガス雲ダイナミクスモデルで得られた値とよく一致している。段階的-
修正方法については、参考文献に詳細に記載されている。
しかし、簡単にまとめるとこうなります。
核生成速度は、粒子数濃度をCPC2で測定した際の生成速度の変化率d/dから導き出される。
検出閾値である5よりも高い。
壁面上の粒子の損失、希釈、固化については、形成速度は2つの連続したステップで補正されます。（1）
粒子損失は合計（2）よりも大きい
成長開始時からの粒子損失。7 nmから。
希釈率と壁面損失率は、動的モデルの場合と同じである。
凝集率を算出するために、粒子を粒度ごとにサイロに分け、各サイロの粒度を合計することで損失率を算出する。
依存性衝突（凝固喪失）
サイロ内およびその他のすべてのサイロにおける粒子発生率。
総凝集損失率は、各サイロにおける粒子損失率の合計である。
1.7μ2009nmから（上記項目（2））までの成長過程における粒子損失を修正しました。
粒子の成長速度を理解する必要がある。
これは、いくつかの装置によって実験的に決定されます。例えば、PSMで測定された出現時間をスキャンすることにより、スキャン型PSMは1 nmから2.5 nmの閾値直径範囲の粒子を検出できます。
さらに、さまざまなスケールでの成長率を測定するために、以下のような他のツールもいくつか使用されています。
閾値psm、2度-
CPCS, TSI 3776 CPC, API-
TOF、AN NAIS、NRDMA、およびナノSMPS。
実験的な成長率はパラメータ化されている。なぜなら、あらゆる事象において、各時点における成長率を正確かつ適切に測定することは不可能だからである。
1.の核生成速度を決定する。
寸法間隔は、補正された形成速度から7nm離れた位置で対数に分割される。
このセクションでは、uhelを追加することで2つの機器の違いを示します。
UFRAバックブラケットにおけるCI特性-CI。CI-APi-
TOFについては既に説明した。
クラウドチャンバーからのサンプル空気は、1/2インチのステンレス鋼管を通して、9_l min. (10u2009lu2009 min.) の流量で吸入されます。
各装置の前面には、イオン化チャンバー内で生成されたイオンや荷電クラスターを除去するための静電フィルターが設置されている。
両イオン源の幾何学的構造は、参照設計に準拠している。
しかしコロナ充電器（X線発生器）
イオン生成に用いられる。
硝酸蒸気を含む乾燥空気をイオン化装置で洗浄することでイオンを生成する。
イオンは電場を通して試料流に入り込み、そこで硫酸およびHOMSと反応する。
反応時間は約50ミリ秒です。(200～2009ミリ秒)
イオンは、APIセグメント（300μm）に入る前に、直径350μmのピンホールを通過します。
APIは、圧力が徐々に低下する3つの連続差動排気室で構成されており、イオンは2つの四重極群とイオンレンズシステムによって集束される。質量対イオン比は
これらのチャンバーを通過するイオンの電荷比 / は、一定期間にわたって測定されます。飛行時間 (TOF)
質量分析計（Tofwerk AG社製）
APIにおける電圧設定
TOFセクションが品質に影響を与える-
それは伝送効率によります。
透過曲線は、様々な種類の過フッ化酸蒸気を装置内に導入し、すべての一次イオンを飽和させるのに十分な量で測定する一連の校正測定において測定される。
このようにして、各場所で一定のイオン信号が生成されるため、一次イオンの質量範囲に対する透過効率を決定できます。UFRA-
データ取得期間全体を通して、CIは同じ電圧設定で動作します。UHEL-
CIは、低電圧設定、高電圧設定、最適化電圧設定の3つのスイッチングモードで動作します。
元のデータはMATLABソフトウェアパッケージを用いて解析される。
2パラメータ近似を用いた場合、品質スケールの校正精度は10 ppm以上となる。
硫酸の濃度は、硫酸水素イオンの計数率（秒単位）の比率に基づいて計算されます。
一次イオンと比較した場合、この係数は霧箱サンプリングラインにおける損失を補正する。
CI-APi-TOFをウェルに接続して決定した校正係数
特徴的なHSO発生器。
値はAPIの電圧設定に依存します。
TOFセクションは6.5×10cm（1.2×10cmおよび2.
高さの上限／下限／設定値はそれぞれ8cmと10cmです。
不確実性は+50%/-33%です。
HSOの検出限界は5×10cm、もしくはそれよりわずかに低い。
/=におけるHomの濃度は次のように計算されます。以下はバックグラウンドです。-
HOMカウント率を差し引く。
アルファ線が存在しない場合、バックグラウンドレベルは、清浄な霧箱から空気をサンプリングすることによって測定されます。α-ピネンが存在します。
重要なのは品質だ。
それは伝送効率によります。
HOMSと硫酸の硝酸イオンとの分子衝突速度が類似しているため、校正係数は硫酸のものと同じである。
さらに、本研究では、高酸化状態のHOMSの結合能力が非常に強いことも判明したため、硫酸の場合と同様に、クラスター形成は速度論的限界付近で行う必要がある。
この係数は、霧箱サンプリングラインにおける損失を補正するものです。
EとEの拡散係数は実験によって測定された。
HOMモノマーeは背景です。
235～424のバンド内のピーク値の合計を差し引きます。
Hom ダイマー e は、対応する 425-625 乗の合計です。
機器汚染ピークは、これらのピークがRo.フリーラジカルに起因するため、バンド合計から除外されます。
CHO（293番目、325番目、357番目、389番目に相当）。
総HomsはRO * e + Eの合計として定義されます。
オゾン分解またはOH化学HOM生成は、安定化過程における生成率と消失率が等しいと仮定して計算された。
状態：収率はアルファピネン（AP）の割合を示す
酸化反応の結果、HOMが生成され、「Ox」はOまたはOHを表す。
速度定数の値（
単位：センチメートル/分子/秒）
278 Kでのα酸化-
ピネン = 5。
84 x 10、国際精製応用化学連合（IUPAC）（α-
ピネン+o反応速度定数は、IUPACのウェブサイトで更新されています。
HOM壁の損失率は1と判定された。
不可逆的な損失であると仮定すると、1 x 10 秒。
もう一つの損失は、供給ガスによる燃焼室容積の希釈によって生じる。（0.1×10秒）。
HOMS の総損失率は 1.2 × 10 秒です。
純粋な水素化物と亜硝酸塩（HONO）の実験では
濃度範囲は0.5μp.pbvから3μp.pbvです。
光ファイバーシステムの紫外線照射は、OHに分解するために使用される。
これにより少量のNO汚染が発生し、HOMの生成に影響を与える可能性がある。
霧箱内のOH濃度はptrによって推定された。
TOFによるアルファ差の測定-
OH基を含まないピネン濃度（紫外線遮断）
ああ、今だ。
強度の異なる紫外線）。
アルファの減少
これらの実験では、室内に酸素が存在しないため、OH反応のみが原因となります。
精度[OH·]
推定値は（+30％）です。1）
アルファを含む不確実性
ピネンと反応速度定数の測定により、HOM 生成速度のシステムスケール不確実性が生じます。[AP][OH·]、±40% (1)。ただし、run-to-
誤差範囲に示されているように、運用上の不確実性は全体の不確実性に大きく影響します。
SO化学イオン化質量分析計（SO-CIMS）
SOは一次イオン化によってSOに変換され、その後、APIインターフェースを備えた四重極質量分析計で測定される。（ジョージア工科大学）
イオン源の全体設計は参考文献に示されている。
しかし、一次イオンはコロナ放電によって生成される。
コロナ放電によってCO、O、ARを直接供給できるように、コロナ放電用ニードルホルダーが改良された。
このようにすることで、窒素シースフローと放電針との直接接触が回避され、ペアの汚染が低減され、ペアの比率が最大化される。
SO-toのイオン化反応スキームは文献に記載されている。
質量分析計のピンホールの前に乾燥したnバッファーストリームを使用してイオンから水分子を蒸発させることにより、質量分析計の/= 112で二酸化硫黄が検出された。
SO濃度（pptv単位）
イオン計数率に基づくと、計算は次のようになります。これはバックグラウンドに対応します。
補正後のイオン計数率は、一次イオン計数率である。
校正係数は、SOガス標準を用いて機器を定期的に校正することによって得られます。（Carbagas AG）
選挙運動中。
校正プロセスでは、標準ガスを相対湿度38%の超清浄加湿空気で希釈した。
（霧箱に提供されたものと同じ）
12pと11u2009pの間ではSO混合比の範囲が異なります。
校正係数は 1.3×10p.ptv です。
推定される不確実性は（+11%）です。
誤差には、校正プロセスにおける流量とガス標準濃度の不確かさ、および統計的な不確かさが含まれる。
しかし、CIMSにSOを印加しない場合、実験室内の温度変化によってバックグラウンド信号がドリフトすることも確認された。
この効果は全体的な不確実性につながり、主に低SOレベルでの測定に影響します。